Hard Memory Controller (HMC) で提供されている Pin-Outs ファイルの 「HMC Pin Assignment for DDR3/DDR2」項目に GND と記載されているピンは GND に接続すべきでしょうか？

はい、HMC Pin Assignment for DDR3/DDR2 に GNDと記載のあるピンは GND に接続して下さい。
該当のピンに関しては、"Unused Pin" の設定と同じ処理となります。
"Unused Pin" の設定方法に関しては、以下のマクニカオンラインサービスのコンテンツをご参照下さい。

• Unsed Pins 全体の設定
  • （参考）Quartus Prime はじめてガイド デバイス・オプションの設定方法
    • （2-4. Unused Pins ページ）
• Unused Pins 個別の設定
  • （参考）Quartus Prime はじめてガイド - ピン・アサインの方法 ver.15.1
    • （4. 未使用ユーザ I/O ピンの属性設定方法）

結果はコンパイルレポートの "Resource Section" > "All Package Pins" から該当のピン番号をご確認ください。

デフォルト設定は "As input tri-state with weak pull-up" に設定されているので
Compilation Report の表示も "RESERVED_INPUT_WITH_WEAK_PULLUP" となっており、
この場合 GND に接続してください。

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カテゴリ：外部メモリー・インターフェイス
ツール：Quartus® Prime
デバイス：-